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施祖进和高松课题组在富勒烯金属包合物量子比特研究中取得重要进展

    上世纪八十年代,美国物理学家费恩曼提出可以利用量子力学原理设计计算机,也被称为量子计算机。利用量子比特qubit所具有的叠加态作为计算基础,可以实现并行计算。量子计算有望表现出比经典计算更为强大的计算性能。其中,Grover量子算法是适用于量子计算的有效算法,其要求计算基元具有如下两个性质:1.能级差不同的多个跃迁;2.退相干时间足够长。单分子磁体由于复杂的能级结构和磁各向异性,非常适合作为Grover算法的计算基元。

研究人员一直致力于寻找满足Grover算法要求的分子基量子比特,但高自旋使体系趋于表现出经典行为,退相干时间难以满足要求。富勒烯金属包合物既可以提供具有屏蔽作用的碳笼保护量子相干性,又可以通过不同金属或团簇的嵌入实现对不同自旋态的调控,有望成为新型的分子基量子比特。

近日,北京大学化学院施祖进课题组和高松课题组蒋尚达研究团队研究了双金属氮杂富勒烯Gd2@C79N的分子结构和量子比特行为,证明了在这一体系中可以实现对任意叠加态的操控,并可应用于Grover算法中。该研究成果以全文的形式在Journal of the American Chemical Society 上在线发表(J. Am. Chem. Soc. 2018, DOI :10.1021/jacs.7b12170)。该研究团队通过Gd2@C79N与八乙基镍卟啉共结晶的方法培养单晶, 利用XRD技术确认了结构。直流磁化率测试表明,碳笼上氮原子取代引入的自由基转移到内部钆离子之间,并与两个钆离子发生强的铁磁耦合(耦合常数JGd-Rad = 350 ± 20 cm-1),使体系呈现出S = 15/2的高自旋基态。连续波电子顺磁共振(cw-EPR)测试在0-6000 G磁场范围内观测到了22个跃迁,通过自旋哈密顿量的拟合可以确定Gd2@C79N中丰富的多能级结构。脉冲EPRpulse EPR)则可以通过自旋回波(spin echo)信号研究体系中的退相干行为。在5 K温度下,2-6000 G磁场范围内,高自旋Gd2@C79N仍然具有微秒量级的退相干时间, 如此长的退相干时间使得对任意自旋叠加态的操控成为可能。自旋回波章动实验证明了体系中多样性拉比循环(Rabi Cycle)的存在,拉比频率则可由旋转波近似的方法从22个跃迁推演计算,并且得到与实验数据一致的结果,进一步验证了Gd2@C79N22个跃迁非常适合用于量子操作。

通过稀土金属与自由基耦合的化学设计,脉冲EPR表征以及相应的理论推算,Gd2@C79N满足了Grover算法要求,可作为分子基量子比特并应用于后续的量子计算中。这也是迄今为止最大自旋的多拉比循环实例,为富勒烯金属包合物在自旋器件的应用和分子磁体中Grover算法的研究提供了新思路。

北京大学博士研究生胡子琦和董博为是本文的共同第一作者;施祖进教授、蒋尚达副研究员和高松院士为共同通讯作者。该工作得到了来自国家自然科学基金委和科技部等项目的资助。

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