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黄富强课题组利用新型介孔二氧化钛晶体的钌原子单分散以及电化学高效析氢

氢气作为资源丰富、可再生的清洁能源,长期以来令人瞩目。最为简便的大规模制备氢气的电解水方法,高度依赖于优异的析氢电催化剂。催化剂的活性物质大都为铂等贵金属,然而贵金属过于贵稀而影响了推广应用。贵金属催化剂分散在载体上可以提高贵金属的利用率,从而降低贵金属使用的成本。然而,价格仅为铂二十五分之一的贵金属钌,作为析氢反应(HER)催化剂,却鲜有研究。开发出新型高效的钌析氢催化剂,具有重要的学术价值和经济意义。

北京大学黄富强教授,北京航空航天大学刘利民教授与北京工业大学的隋曼龄教授(共同通讯作者)在近期的J. Am. Chem. Soc. 上发表了一篇题为“Well-Dispersed Ruthenium in Mesoporous Crystal TiO2 as an Advanced Electrocatalyst for Hydrogen Evolution Reaction”的文章。该文章中,研究人员开发出一种独特的仿生矿化刻蚀法,合成钌原子单分散的介孔单晶TiO2,析氢性能极其优异。高分辨透射电子显微镜与元素面扫描测试结果表明,单个钌原子的均匀分散在具有介孔结构的TiO2晶体中。结合X射线光电子能谱与电子顺磁共振测试结果,首次证实,钌表现出异常的+5高价态而非+4价,而晶格中的部分钛原子接收来自钌的电子形成Ti3+。在0.1 M KOH电解液中,Ru-TiO2的起始过电势仅为82 mV,通过铝还原调节样品的电子结构,其析氢性能得到了进一步的加强,起始过电势降低至45 mV,10 mA/cm2的电流密度下过电势仅为150 mV。通过第一性原理的密度泛函计算证明,Ru5+与Ti3+协同作用降低了氢吸附能,使得其与氢吸附火山顶更为接近,从而获得优异的电化学析氢性能。

北京大学化学与分子工程学院研究生农淑英和董武杰,以及北京航空航天大学尹骏闻为共同第一作者。

图1.(a)介孔TiO2晶体制备过程;(b)介孔TiO2晶体TEM图像;(c)介孔Ru-TiO2晶体元素分布图谱;(d)R-TiO2:Ru(5%),TiO2:Ru(5%),TiO2,RuO2与Pt/C的LSV曲线;(e)HER氢吸附自由能图。

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