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郑俊荣课题组在界面电子转移研究方面取得新进展

    电荷转移在自然界普遍存在,是光产生化学能和电能最基本的分子过程。电荷传递界面的性质决定电荷的相变与传递动力学。以前对于界面电荷传递的研究主要是利用可见光谱或荧光光谱对体相或纳米样品进行观测。这些实验有两个局限:1,这些技术基于创造与毁灭激子,因而只能检测到质心为零的电荷。但是,由于碰撞与散射,大多数的电荷质心并不为零。2,这些样品并不是真正意义上的界面。它们是体相与界面的混合体。因此,要真正得到全面的在纯界面上的电荷状态与动力学信息,这两个基本问题必须解决。

为此,郑俊荣团队搭建了世界上第一台超快多维可见/红外显微光谱技术(Nature Comm., 7,12512,2016, 图1),结合二维材料异质结的制备,让电子在纯界面上(两原子层间)的转移与相变的过程与中间体, 及内在量子跃迁能被直接观测与捕获。他们发现无论是层内激子或自由电荷,转移到另外一层必然会产生热激子这么一个中间体。这个发现回答了电子转移为什么与不同层内激子动量匹配与否无关,和光电流的产生与层间激子束缚能无关这两个基本问题。最近,他们在技术上更进一步,把超快多维宽频可见/中红外显微光谱仪扩展到近红外区(Nature Comm., 9,1859,2018,图2)。这样就可以系统地研究二维材料及任意不同组合的异质结的电子状态与输运过程。利用这个技术,他们第一次观测到原子层间激子的内在量子跃迁,推翻了普遍认为的在石墨烯等类金属材料表面不能形成强束缚激子的错误观点。并指出形成这种传统理论解释不了的现象的根本原因:二维空间里的电子屏蔽导致束缚能与电荷有效质量在低质量范围内有极大的非线性关系。这个发现也自然导致了两个与直觉相反的现象:(1)电荷分离可以在半导体与石墨烯之间长时间存活;(2)一层半导体或吸光层加上一层石墨烯就可以组成一个非常有效的光电器件,无需象传统器件需要至少三层(两个电极加一层生色团)。

这些工作是多团队合作的成果。福建物构所庄巍研究组做了非常系统的激子量子能级和束缚能的计算。Rice大学Jun Lou 和 P.M.Ajayan组,物理所张广宇组制备了实验所需的材料。石墨烯的动力学计算和电子屏蔽计算由刘志荣组完成。光电测试在郭雪峰组完成。另,由于出版编辑的疏忽,作者地址顺序被颠倒,将在近期改正过来。


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1. 超快多维可见/红外显微光谱技术及对两个原子层间电荷转移中间体的捕获数据 

2. 超快多维宽频可见/-中红外显微光谱仪测定MoSe2/石墨烯两个原子层间激子内在内在跃迁。(A)量子跃迁示意图;(B)实验示意图;(C-EMoSe2/石墨烯异质结超快可见/中红外实验数据;(F-GMoSe2超快可见/-中红外实验数据;(H)层间电荷多体相互作用示意图。



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