陈萍团队在“氢化锂介导光化学合成氨”研究取得新进展
近日，“空气主份转化化学”基础科学中心团队成员、中国科学院大连化学物理研究所陈萍研究团队在“氢化物化学固氮”研究方面取得新进展，揭示了氢化锂（LiH）光致脱氢变色现象与固氮之间的关联，并由此构筑了LiH介导的光催化合成氨过程。
氮气加氢合成氨是维持地球上生命延续、满足人类社会对能源与化工需求的关键化学反应。然而现有Haber-Bosch合成氨技术需要高温高压的苛刻反应条件（> 400 ºC，> 100 bar），是一高能耗、高碳排放的过程。发展可再生能源驱动的、温和条件下实施的合成氨新技术，是研究人员长期以来不懈追求的目标，也是化学科学中极具挑战性的研究课题。太阳能是一种取之不尽、用之不竭的可再生能源，实现光供能的合成氨过程是最理想的合成氨方式之一。
本工作在课题组前期工作（Nat. Chem. 2017；Nat. Energy 2018; Nat. Catal. 2021）的基础上，探索了氢化物在光照下的固氮行为。研究发现LiH作为一无机宽禁带半导体，在紫外光照下会发生脱氢及变色现象。与常规氧化物或氮化物半导体不同，LiH在产生载流子分离后，负氢（H‾）会失去电子形成H2并产生氢空位，而光生电子可在表面氢空位形成色心结构，这一富电子表面有助于氮气的还原活化，这个过程中负氢也能参与N-H键的形成。在氮氢共进料条件下，LiH实现了温和条件下光催化合成氨过程。该工作展现了氢化物在介导光化学反应中的发展潜力，丰富了氢化物固氮化学的知识体系。
相关工作以“Light-driven ammonia synthesis under mild conditions using lithium hydride”为题，于近日发表在《自然-化学》（NatureChemistry）上。上述工作得到国家自然基金委基础科学中心项目“空气主份转化化学”、科技部、中国科学院青年创新促进会等项目的支持。
（文/图 关业勤）