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陈萍团队在“氢化锂介导光化学合成氨”研究取得新进展

近日,“空气主份转化化学”基础科学中心团队成员、中国科学院大连化学物理研究所陈萍研究团队在“氢化物化学固氮”研究方面取得新进展,揭示了氢化锂(LiH)光致脱氢变色现象与固氮之间的关联,并由此构筑了LiH介导的光催化合成氨过程。

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氮气加氢合成氨是维持地球上生命延续、满足人类社会对能源与化工需求的关键化学反应。然而现有Haber-Bosch合成氨技术需要高温高压的苛刻反应条件(> 400 ºC,> 100 bar),是一高能耗、高碳排放的过程。发展可再生能源驱动的、温和条件下实施的合成氨新技术,是研究人员长期以来不懈追求的目标,也是化学科学中极具挑战性的研究课题。太阳能是一种取之不尽、用之不竭的可再生能源,实现光供能的合成氨过程是最理想的合成氨方式之一。

本工作在课题组前期工作Nat. Chem. 2017Nat. Energy 2018; Nat. Catal. 2021的基础上,探索了氢化物在光照下的固氮行为。研究发现LiH作为一无机宽禁带半导体,在紫外光照下会发生脱氢及变色现象。与常规氧化物或氮化物半导体不同,LiH在产生载流子分离后,负氢(H‾)会失去电子形成H2并产生氢空位,而光生电子可在表面氢空位形成色心结构,这一富电子表面有助于氮气的还原活化,这个过程中负氢也能参与N-H键的形成。在氮氢共进料条件下,LiH实现了温和条件下光催化合成氨过程。该工作展现了氢化物在介导光化学反应中的发展潜力,丰富了氢化物固氮化学的知识体系。

相关工作以“Light-driven ammonia synthesis under mild conditions using lithium hydride”为题,于近日发表在《自然-化学》(NatureChemistry)上。上述工作得到国家自然基金委基础科学中心项目“空气主份转化化学”、科技部、中国科学院青年创新促进会等项目的支持。

(文/图 关业勤)

文章链接:https://www.nature.com/articles/s41557-023-01395-8