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陈萍团队发展碱(土)金属钌基配位氢化物合成氨催化剂

近⽇,“空⽓主份转化化学”基础科学中⼼团队成员、中国科学院⼤连化学物理研究所陈萍研究团队与丹⻨技术⼤学Tejs Vegge教授团队合作,在氢化物催化合成氨研究⽅⾯取得新进展。团队⾸次将配位氢化物材料应⽤于催化合成氨反应中,开发了⼀类新型碱(⼟)⾦属钌基三元氢化物催化剂,实现了温和条件下氨的催化合成。

氨是⼀种重要的化⼯原料和极具前景的能源载体,实现在温和条件下氨的⾼效合成具有重要的科学意义和实⽤价值。以化⽯能源驱动的现有合成氨⼯业是⼀种⾼能耗、⾼碳排放的过程。因此,在以可再⽣能源驱动的“绿⾊”合成氨过程中,低温低压⾼效合成氨催化剂的开发是核⼼技术,也是科研⼯作者们⻓期以来不懈追求的⽬标。

本⼯作中,团队开发的碱(⼟)⾦属钌基三元氢化物(Li 4 RuH 6 和Ba 2 RuH 6 )催化剂材料可实现温和条件下氨的催化合成。该催化剂材料是⼀种离⼦化合物,由Ru的配位阴离⼦[RuH 6 ] 4- 和碱(⼟)⾦属阳离⼦Li + 或Ba 2+ 构成,其在低温(<573K)、低压(<10bar)下具有优异的催化合成氨性能。当反应温度低⾄100 o C时,Ba 2 RuH 6 催化剂仍有可检测的催化活性。研究发现,该类三元氢化物催化剂材料的合成氨反应遵循氢助解离式机制,其所有组分均参与了合成氨反应,即富电⼦的[RuH 6 ] 4- 是N 2 活化位点,H - 是电⼦和质⼦传递载体,Li + 或Ba 2+ 通过稳定N x H y 物种降低反应能垒,通过多组分协同催化,使N 2 和H 2 以能量较优的反应路径转化为NH 3 。该类三元氢化物催化剂作为⼀类独特的化合物催化剂,其在组成、结构、反应动⼒学性质、活性中⼼作⽤机制等⽅⾯显著不同于常规多相合成氨催化剂,⽽与均相合成氨催化剂存在⼀定关联,为多相固氮和均相固氮研究架起了桥梁。更为重要的是,该项研究丰富了合成氨催化剂体系,并提出了构建“富电⼦、多组分活性位点”这⼀合成氨催化剂设计策略,为进⼀步探寻低温低压⾼效合成氨催化剂提供了新思路。

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相关成果以“Ternary Ruthenium Complex Hydrides for Ammonia Synthesis via the Associative Mechanism”为题,于近⽇发表在《⾃然-催化》( Nature Catalysis )上。该⼯作的第⼀作者是⼤连化物所DNL1901博⼠研究⽣王倩茹和丹⻨技术⼤学Jaysree Pan博⼠。上述⼯作得到国家⾃然科学基⾦委基础科学中⼼项⽬“空⽓主份转化化学”、中国科学院⻘年创新促进会等项⽬的⽀持。(⽂/图 王倩茹、Jaysree Pan)

⽂章链接:https://doi.org/10.1038/s41929-021-00698-8