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马丁课题组室温甲烷活化过程取得新突破


能源小分子(CH4CO2)的活化和转化是化石能源高效利用的核心。随着石油资源的日益匮乏,发展天然气(主要成分为甲烷)化工,成为未来最有希望满足人们对液体燃料和基础化学品需求的途径,如何有效活化CH4让其转化生成高附加值产品则是当前化学领域面临的主要挑战之一。在甲烷的众多转化产物中,甲醇被认为是较为理想的产物:甲醇是基本化工原料,可以很容易地转变成烯烃、芳烃等重要的化工原料以及燃料,且甲醇在常温常压下是液体,有利于长期储存和运输。因此,把甲烷催化氧化为既可作为液体燃料又可用作化工基本原料的甲醇,是缓解能源紧张的有效途径。传统的甲烷两步法制甲醇的工艺路线(先将甲烷转化成合成气,再通过合成气制甲醇)存在反应条件苛刻、耗能高等多种问题,如何实现甲烷在温和条件下直接氧化制甲醇,是近百年来工业界和学术界共同的“Dream Reaction”

最近,北京大学马丁课题组与伦敦大学学院的Junwang Tang课题组合作,突破传统研究思路,在外场(模拟太阳光)辅助下,以常规浸渍法获得的二氧化钛负载铁为催化剂、过氧化氢为氧化剂,在常温常压下实现了甲烷一步活化高选择性制甲醇。3小时内,甲烷的转化率可达15%,总醇选择性可达97%,其中甲醇的选择性高达90%,且该催化剂具有优异的循环稳定性。球差校正电镜和吸收谱学研究表明,该催化剂的活性中心为高度分散的三价铁物种。该研究工作构建了新的甲烷一步高效制甲醇体系,为温和条件下实现甲烷的高效活化提供了新思路。该研究成果以“Highly selective oxidation of methane to methanol at ambient conditions by titanium dioxide-supported iron species”为题发表于Nature Catalysis (Nat. Catal. 2018, 1, 889-896)

1. 不同条件下的甲烷转化率和活性图

2. 最佳催化剂的结构表征

该研究得到国家科技部重点研发计划项目、国家自然科学基金等项目的资助。北京大学马丁教授和伦敦大学学院Junwang Tang教授为该工作的共同通讯作者,第一作者为伦敦大学学院谢吉嘉、第二作者北京大学金仁喜博士。该工作的合作者还包括北京工业大学李昂博士,兰州化物所毕迎普研究员等。





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